通訊作者：陳龍；林翠英；林振宇
通訊單位：杭州師范大學(xué)附屬蕭山醫(yī)院；福州大學(xué)
三(2,2′-聯(lián)吡啶)氯化釕(II)六水合SiO2納米顆粒(Ru@SiO2 NPs)在ECL生物傳感器中應(yīng)用廣泛。Ru@SiO2 NPs的硅殼含有大量帶負(fù)電荷的硅羥基，可以與帶負(fù)電荷的工作電極產(chǎn)生靜電相互作用。
福州大學(xué)林振宇教授、林翠英教授和杭州師范大學(xué)附屬蕭山醫(yī)院陳龍利用帶負(fù)電荷的信號分子與修飾電極表面的長鏈和短鏈DNA相互作用的差異，首次研制了用于檢測人乳頭瘤病毒16 (HPV 16) DNA的電化學(xué)發(fā)光(ECL)生物傳感器。在最佳條件下，ECL生物傳感器的檢測范圍為0.1 fM?5 pM，檢測限為1.41 aM。
圖1. 基于靜電相互作用差異的ECL生物傳感器的構(gòu)建方案。
相關(guān)工作以Sensitive Electrochemiluminescence Biosensor Based on the Target Trigger Difference of the Electrostatic Interaction between an ECL Reporter and the Electrode Surface為題發(fā)表在Analytical Chemistry上。
圖2. 所構(gòu)建的ECL生物傳感器的可行性。
要點(diǎn)1.作者將短單股捕獲探針(CP)首先修飾在僅帶少量負(fù)電荷的金電極表面。帶負(fù)電荷的三(2,2’-聯(lián)吡啶)氯化釕(II)六水合SiO2納米粒子(Ru@SiO2 NPs)與CP之間的靜電相互作用較弱，因此Ru@SiO2 NPs容易擴(kuò)散到電極表面產(chǎn)生強(qiáng)ECL信號。
要點(diǎn)2.由于實(shí)際樣品中癌基因濃度較低，電極界面捕獲大量帶負(fù)電荷的HCR放大產(chǎn)物，可以放大目標(biāo)引起的電極界面電荷的變化，從而達(dá)到信號放大的效果。
要點(diǎn)3.在均相溶液中預(yù)先制備雜化鏈?zhǔn)椒磻?yīng)(HCR)擴(kuò)增產(chǎn)物(長鏈dsDNA)。當(dāng)目標(biāo)存在時，dsDNA可以連接在電極表面，引起電極表面負(fù)電荷的增強(qiáng)。由于靜電作用和空間位阻，Ru@SiO2 NPs難以擴(kuò)散到電極表面，導(dǎo)致ECL信號顯著降低。
要點(diǎn)4.在最佳條件下，ECL信號的下降與HPV濃度的對數(shù)線性相關(guān)，檢測范圍為0.1 fM?5 pM，檢測限為1.41 aM。
這種創(chuàng)新的方法擴(kuò)大了靜電相互作用在ECL傳感中的應(yīng)用，也可以很容易地通過改變該策略中使用的DNA序列來開發(fā)用于檢測其他目標(biāo)的生物傳感器
圖3. 不同實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化。
圖4. (A)生物傳感器在不同濃度(a?h: 0、0.1 fM、1.0 fM、10 fM、500 fM、1.0 pM、3.0 pM和5.0 pM)的目標(biāo)DNA存在下的ECL強(qiáng)度。(B) ECL強(qiáng)度與不同濃度靶DNA的關(guān)系。插圖：不同濃度下目標(biāo)DNA ΔECL強(qiáng)度與對數(shù)的線性曲線。(C) ECL生物傳感器的選擇性。[HPV16]=100 fM，[HPV18]=[HPV31]=[HPV51]=1pm。誤差條表示三個重復(fù)測定的標(biāo)準(zhǔn)偏差。(D)ECL生物傳感器的重現(xiàn)性。
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https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c05258
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